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CCS Chemistry 一步直接集成构筑强响应光电探测材料

作者:pt游戏官网 发布时间:2021-02-15 20:58 点击数:

  中科院福建物构所徐刚研究员课题组与华中科技大学翟天佑教授课题组及汕头大学李明德教授课题组合作,实现了单组分MLCT活化的光电探测材料的设计和制备。光电测量结果表明,材料不仅在整个可见光范围内显示出强响应,对弱光的超高灵敏度,高的开/关比和快的周转响应率,远胜于测试中已知的其它单个CCP材料。

  近年来,导电配位聚合物(CCP)丰富的结构设计性为其电学性能的调控提供了无限可能,也使该类材料在场效应晶体管,热电器件,化学电阻性传感器等电子学领域具有巨大的应用潜力。在目前的研究工作中,CCP材料光生载流子产率及分离效率都比较低,极大的限制了该类材料在光电探测领域的应用。如何增强导电配位聚合物的光电探测能力成为一个亟待解决的科学难题。其中,利用金属到配体的电荷跃迁(MLCT)机制能有效促进光生电荷载体的生成和分离,将易于发生MLCT金属有机配合物与导电材料复合,加工成高效率光电探测材料是一类非常具有吸引力的途径。但是,这种方法的缺点在于制备过程繁琐,需要单独制备MLCT组分和导电组分(图1,reported strategy)。

  为简化制备过程,中科院福建物构所徐刚研究员课题组与华中科技大学翟天佑教授课题组及汕头大学李明德教授课题组合作,提出将MLCT组件直接集成到CCP中,首次用于制造单组分MLCT光检测材料(图1, new strategy)。相对已知的CCP材料,所获得的材料对弱光强度具有超高的灵敏度、高的开/关比和快的响应速度。而且,该方法将MLCT组件和导电配位聚合物的优点合并到一种材料中,以获得高性能的光电检测材料。

  在该工作中,作者采用银离子配位聚合物PhSeAg (PhSeH=selenophenol)。在PhSeAg中,Ag +处于低氧化态,可以促进将激发的电子提供给配体,而具有能量较低的π*轨道的PhSeH则有利于接受从金属中心转移的电子。因此,在光照射下,有望在PhSeAg内诱导MLCT。此外,与常见的配位聚合物不同之外,PhSeAg还具有二维(2D)无机连续{AgSe}n层可用于导电。可与该无机层发生MLCT过程的苯环通过C-Se键有序共价连接在该无机层的上下两面,形成了一个有机/无机/有机的类三明治结构(图2)。飞秒瞬态吸收光谱的研究证明了材料在可见光激发下存在很强的MLCT过程。

  对PhSeAg单晶光电探测器的研究发现该器件在光照下表现出明显的光电响应,且具有光波长和光功率密度的依赖性(图3)。同时也发现在PhSeAg中MLCT不仅能够有效的增加器件的光电流也可以拓宽光谱响应范围。PhSeAg所制得的器件在1.7 mW/cm2,500 nm的光照下表现出非常好的光开关循环稳定性,且兼具很快的响应时间(0.94 s)和恢复时间(0.045 s)。器件响应度(Rλ)为0.119 A/W,探测率(D*)为1.29×1011 Jones。该光电器件即使在光功率仅为0.03 mW/cm2的弱光照射下,仍旧表现出了较好的光电响应。与其他典型的导电配位聚合物相比,PhSeAg器件的开关比高两个数量级,响应时间快接近一个数量级。

  综上所述,该工作报道了一例设计和合成单组分MLCT光电探测材料的新方法,且制备的材料表现出优异的光电探测能力。这种材料设计策略也有助于理解和指导其他配位聚合物基光电探测材料的设计与制备,同时为导电配位聚合物基材料在电子器件领域的应用提供了新的方向。此研究得到了国家自然科学基金、中国科学院前沿科学重点研究项目等项目的资助。该研究工作以research article的形式发表在 CCS Chemistry 2020年第一期。


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